염동일 하성주 2023-02 32718 https://aurora.ajou.ac.kr/handle/2018.oak/24697 학위논문(박사)--아주대학교 일반대학원 :에너지시스템학과,2023. 2 그래핀의 발견 이후, 다양한 제작 기술의 발달로 수십 가지 이상의 이차원 물질들이 제작되어, 이들의 독특하고 우수한 물리적 특성들이 밝혀지고 있다. 비선형 광학 분야에서는 기존의 삼차원 벌크 물질보다 강한 광학적 비선형성이 나타나면서, 이차원 물질들이 차세대 비선형 나노포토닉스 분야에 적합할 것으로 전망되어 많은 관심을 받고 있다. 본 학위논문에서는 1) 광학적 비선형성이 아직 밝혀지지 않은 이차원 물질들을 적절히 선택하였고, 2) 광대역 비선형 현미경 시스템을 구축하여, 3) 비선형 광신호를 관측 및 분석을 통해서 이들의 비선형 감수율의 크기를 정량적으로 제시하였다. 4장에서는 MoTe2가 구조적 상 (structural phase)에 관계없이 대표적인 비선형 물질인 그래핀보다 높은 삼차 비선형성이 나타남을 밝혀냈다. 5장에서는 MoSe2의 광대역 비선형 광신호를 측정하였다. 단층 MoSe2에서 나타나는 다양한 엑시톤 공명현상들을 관측하였으며, 이들이 광통신 파장대역과 긴밀한 관계에 있음을 확인하였다. 또한, 나선형 MoSe2에서 더욱 향상된 효율의 비선형 광 변환이 가능함을 보였다. 6장에서는 이층 그래핀이 갖는 뒤틀린 각도와 삼차 비선형성의 상관관계를 밝혀냈다. 이러한 관계로부터 뒤틀린 이층 그래핀이 강하게 도핑되었을 때 최대 60배까지 향상된 삼차 조화파 신호를 관측할 수 있었다. 우리가 관찰한 연구 결과들이, 물질의 구조적 상 및 적층 구조에 따라 변형된 전자구조와 광학적 비선형성 사이의 관계를 밝혀냄과 동시에 강한 세기의 비선형 감수율을 갖는 새로운 이차원 물질들과 새로운 비선형 변수인 뒤틀린 각도를 제시함으로써, 비선형 나노포토닉스 분야의 발전에 기여되길 바란다. 1. Introduction 1 <br>2. Literature review 3 <br> 2.1 Nonlinear optics 3 <br> 2.1.1 Nonlinear polarization 3 <br> 2.1.2 Nonlinear optical interaction 12 <br> 2.1.3 Optical harmonic generation 16 <br> 2.2 Two-dimensional van der Waals materials 20 <br> 2.2.1 Graphene 20 <br> 2.2.2 Transition metal dichalcogenides 26 <br>3. Methodology 31 <br> 3.1 Chemical vapor deposition 31 <br> 3.2 Nonlinear optical microscopy 32 <br> 3.3 Electrical double layer capacitor 35 <br>4. Structural phase-dependent third-order nonlinear susceptibility of MoTe2 38 <br> 4.1 Background 38 <br> 4.2 Material characterization 41 <br> 4.3 Nonlinear optical responses 46 <br> 4.4 Estimation of third-order effective nonlinear susceptibility 54 <br> 4.5 Summary 59 <br>5. Broadband nonlinear optical responses in monolayer and spiral MoSe2 60 <br> 5.1 Background 60 <br> 5.2 Nonlinear optical characterization 60 <br> 5.3 Broadband nonlinear optical responses 67 <br> 5.4 Summary 72 <br>6. Interrelation between third-order optical nonlinearity and twist angle in bilayer graphene 73 <br> 6.1 Background 73 <br> 6.2 Material characterization 75 <br> 6.3 Nonlinear optical responses 80 <br> 6.4 Active control of third-order nonlinear susceptibility via external electric field 86 <br> 6.5 Summary 94 <br>7. Conclusion 96 <br>Bibliography 98 eng The Graduate School, Ajou University 아주대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다. Study of nonlinear optical responses in two-dimensional van der Waals materials Thesis 아주대학교 대학원 Seongju Ha 일반대학원 에너지시스템학과 2023-02 Doctor https://dcoll.ajou.ac.kr/dcollection/common/orgView/000000032718 nonlinear optical susceptibility nonlinear optics optical harmonic generation two-dimensional materials Since the discovery of graphene, through the innovative advancement of synthesis technology, more than dozens of two-dimensional (2D) materials have been synthesized showing unique and outstanding physical properties. In nonlinear optics, 2D materials have attracted considerable attention due to their superior optical nonlinearities to that of conventional three-dimensional materials, suitable for next-generation nonlinear nanophotonic devices. In this thesis, we have 1) carefully selected promising and unexplored 2D materials, 2) developed a broadband nonlinear optical (NLO) microscopy system, and 3) observed and analyzed NLO responses, providing their effective nonlinear susceptibilities. MoTe2 has shown third-order optical nonlinearity larger than that of graphene, the representative nonlinear 2D material, regardless of its structural phase (Chapter 4). Various excitonic effects have been identified via broadband NLO experiments, representing the close relationship with optical communication bands in monolayer and spiral MoSe2 (Chapter 5). Moreover, we have observed highly enhanced third-harmonic (TH) signals by electrically tuning the Fermi energy of bilayer graphene, and found an interrelationship between twist angle and optical nonlinearity (Chapter 6). These studies can not only demonstrate a strong correlation of NLO responses with electronic band structure determined by structural phase and stacking sequence but expand the perspective of future nonlinear ultrathin devices by providing 2D materials with remarkable NLO properties and the new nonlinear parameter, twist angle.