이지은 이현승 2020-02 29925 https://aurora.ajou.ac.kr/handle/2018.oak/19517 학위논문(석사)--아주대학교 일반대학원 :에너지시스템학과,2020. 2 반도체 물질인 transition metal dichalcogenides(TMD)는 한 개의 전이금속 원자와 두 개의 칼코겐 원자로 이루어져 있는 2차원 물질 중 하나로 최근 차세대 반도체 물질로 각광을 받고 있다. 특히 단일층의 TMD는 가시광선부터 근적외선에 이르는 넓은 영역의 파장을 가지는 광자를 방출하며 direct bandgap 특성을 가지고 있어 강한 엑시톤(exciton) 효과가 발생한다. 그러나 강한 엑시톤 효과에도 불구하고 단일 층의 TMD는 전반적인 양자 수율(quantum yield)이 비발광 재결합(nonradiative recombination) 과정으로 인해 상대적으로 낮다고 보고되었으며 광학적 환경을 변화시켜 광학적 특성을 제어하는 방법으로 마이크로 cavity를 TMD에 결합시키는 방식을 통해 그 특성을 조절하는 연구들이 현재 이루어지고 있다. 이에 본 연구에서는 구조가 단순하고 효율적인 마이크로 구체(microsphere)를 결합시켜 TMD의 한 종류인 tungsten diselenide(WSe¬2)의 자발적 방출(Spontaneous emission)을 제어하는 연구를 진행하였다. 이러한 cavity 구조는 WSe2에서 방출된 빛을 마이크로 구체의 표면을 따라 광모드(optical mode) 즉 whispering gallery mode(WGM)를 형성하도록 유도하기 때문에 높은 광발광 수율을 얻을 수 있으며 마이크로 구체의 지름의 크기를 조절함으로써 광발광율을 제어하는 것이 가능하다. 또한 cavity가 결합된 상태의 소자의 기판(SiO2)의 두께를 조절해서 마이크로 구체가 가지는 구조적 특징으로부터 유도되는 광나노-제트(photonic nano-jet)효과를 이용하여 광발광 크기를 조절하였다. 이와 같은 연구는 Finite-difference time-domain(FDTD) 시뮬레이션과 time-resolve photoluminescence(TRPL) 측정을 통해서 WSe2의 광발광 제어가 마이크로 구체를 통한 현상임과 광나노-제트 효과가 있음을 입증하였다. 추가로 실제 광소자 혹은 광전소자에 적용 가능한지를 보기 위해서 WSe¬2 광발광 소자를 제작하였다. 마이크로 구체가 위치한 부분에서 구체가 없는 부분에 비해 약 1.8배 이상의 전계발광(electroluminescence)이 이차원 공간 스캐닝을 통해 관측되었다. 마이크로 구체를 통해 손쉬운 광발광 제어와 실제 소자에 성공적인 적용은 2차원물질의 기능성 소자로의 보다 실용적인 응용이 가능하며, 소제 제작과 성능에 있어 새로운 효율적인 방법을 제시하고 있다. Abstract i Table of contents ii List of Figures iv Chapter1 Introduction 1 Chapter2 Background knowledge 3 2.1 Two-dimensional (2D) materials 3 2.1.1 Transition metal dichalcogenides (TMD) 4 2.1.2 Tungsten diselenide (WSe2) 4 2.1.3. Hexagonal boron nitride (h-BN) 5 2.2 Microcavities 7 2.3 Whispering gallery mode (WGM) 9 2.4 Basic theory of spontaneous emission and Purcell effect 11 Chapter3 Device fabrication and measurement set-up 13 3.1 Device fabrication 13 3.2 Optical measurement set-up 18 3.3 Electrical measurement 20 3.4 SiO2 substrate manipulation 20 Chapter4 PL enhancement of cavity-coupled WSe2 23 4.1 Microsphere-coupled structure and Simulation 23 4.2 Spontaneous emission enhancement and spatial distribution of PL enhancement 26 Chapter5 PL enhancement via substrate thickness manipulation 31 5.1 Simulation of photonic nano-jet effect 31 5.2 SiO2 thickness dependence of PL enhancement 34 Chapter6 Measurement of exciton lifetime of cavity coupled WSe2 36 6.1 Exciton lifetime of pristine WSe2 36 6.2 Lifetime of cavity coupled WSe2 37 Chapter7 Microsphere-coupled emission control of van der Waals light-emitting device 41 7.1 Structure of van der Waals light-emitting device 41 7.2 Electroluminescence of van der Waals LED 44 Chapter8 Conclusion 48 Bibliography 49 Abstract (korean) 53 eng The Graduate School, Ajou University 아주대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다. Microcavity 결합과 substrate manipulation을 통한 단일 층 WSe2의 광방출 제어 Hyunseung Lee Thesis 아주대학교 일반대학원 Hyunseung Lee 일반대학원 에너지시스템학과 2020. 2 Master I804:41038-000000029925 http://dcoll.ajou.ac.kr:9080/dcollection/common/orgView/000000029925 Microcavity Microsphere Purcell effect Spontaneous emission Substrate modulation Tungsten diselenide van der Waals light emitting device A single-layer transition metal dichalcogenide (TMD) such as tungsten diselenide (WSe2) emerges as a promising material for integrated functional devices due to a direct band gap in visible spectral range and strong excitonic effects. In this work, we integrate monolayer WSe2 to microsphere cavities on an oxide substrate to control the spontaneous emission. The results of enhanced emission of photoluminescence (PL) is well explained by the Purcell effect of the spherical cavity using time-resolved photoluminescence measurements and finite-difference time domain simulation. Furthermore, dramatic spontaneous emission change is observed by tuning the thickness of the oxide substrate due to the modified photonic nano-jet effects. We also fabricated electrically driven van der Waals light emitting devices coupled to microsphere and demonstrated enhanced electroluminescence (EL) extraction from the spatial EL mapping results. The microsphere integrated system and substrate modulation provide convenient pathways to realize 2D material-based optoelectronics and photonics.